| MC-ICP-MS高精度测定Pb同位素比值 |
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| 引用本文：谢烈文,杨进辉,杨岳衡,吴福元.2005.MC-ICP-MS高精度测定Pb同位素比值[J].地球学报,26(z1):23. |
| DOI：10.3975/cagsb.2005.s1.08 |
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| 中文摘要:热电离质谱（TIMS）在测定Sr, Nd等同位素组成时，一般用同一元素中一对稳定同位素进行质量分校正馏。而测定铅的同位素组成时无法应用这种方法进行校正，因为其中只有204Pb一个非放射性成因同位素，目前通常采用两种校正方法：①外部标准校正，这种方法假定样品与金属标准之间的质量分馏是一致的；②双稀释剂或三稀释剂法，这种方法与前者相比可以提高测定精度，但是该技术耗时耗力。 多接收等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）的ICP离子源的温度为7 000~10 000 K，几乎能将周期表中所有元素同时电离，因此在同位素组成测定中，特别是难熔元素（如：Cu, Zn和Hf等），与TIMS相比具有明显的优势，在地学研究中具有很好的应用前景。测定铅同位素组成，将铅的测试溶液与锐的标准溶液按一定比例混合，用205Tl与 203Tl的比值来校正Pb的质量分馏，可以得到高精度的分析结果。由于MC-ICP-MS技术在测定同位素组成上的优势，近几年越来越多的科研工作者应用该技术测定铅同位素组成，并已发表了大量的分析结果。然而，在目前的研究中尚缺乏对质量分馏的详细研究，主要表现在以下几个方面：①由于铊和铅是两个不同的元素，二者的质量分馏系数之间的差别毫无疑问是存在的，但是这方面的研究较少；②铊和铅的分馏系数之间的关系在测定过程中是否稳定；③该质量分馏校正技术还依赖205 Tl与203 Tl比值的准确性，而NIST SRM997铊标准给出的参考值为2.3871±10，难于满足校正技术的要求。本文利用中国科学院地质与地球物理研究所的Neptune MC-ICP-MS对NIST SRM981 Pb和SRM997 Tl的混合标准溶液进行试验，重点对以上问题进行研究。 本实验均采用同一份NBS SRM981 Pb和NBS SRM997 Tl的混合标准溶液，由实验室储存的高浓度NBS SRM981 Pb和NBS SRM997 Tl溶液配制而成，其中约含Pb和Tl分别为200×10-9和50×10-9，介质为3％的HNO3，配制过程中使用MilliQ H2O和二次纯化的HNO3。用Neptune MC-ICP-MS对混合标准溶液进行28个月的跟踪测定。 由于在等离子体所用的氩气中存在微量的Hg，因此在测量204Pb时需要对204Hg进行同量异位素干扰校正。为此用L3号接收器来监测202Hg，校正时假设204Hg/202Hg的比值为0.229866。在28个月的监测中发现，204Hg/(204Pb+204Hg）比值的变化范围比较大，绝大部分的比值均在0.00005 ~0.00002之间。说明氩气中的Hg含量是不稳定的。 对影响质量分馏的3个仪器参数：载气流量、离子提取电压和取样深度进行了条件实验，结果说明3个参数的变化都会对Pb和Tl的质量分馏产生影响，但是二者分馏系数之间关系保持不变。利用线性拟合方法得出205Tl/203Tl为2.388095,fPb为0.9995fTl，并以此进行质量分馏校正。NIST SRM981 Pb校正后的测定结果：207Pb/206Pb、207Pb/206Pb、 206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb分别为2.16704±2、0.914730±5、16.9381±2、15.4938±2和36.7056±7。与其他学者用TIMS测定、双稀释法（或三稀释法）校正的结果在误差范围内一致，精度有显著提高。 |
| 中文关键词:MC-ICP-MS 铅同位素 高精度侧定 |
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| High-Precision Analysis of Pb Isotope Ratios Using MC-ICP-MS |
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| Abstract:The method for isotopic high-precision analysis of Pb by multi-collector inductively coupled plasma mass spectrometry is reported in this paper. Mass fractionation was corrected by thallium as an internal isotopic standard. The results show that the fractionation coefficients (f) of Pb and Tl are different and the f Pb/f T1 ratios are constant with changing operating parameters such as nebulizer gas, extraction potential and sampling depth. However, the is not equal to with =0.9995. The 205Tl/203Tl ratio obtained is 2.388095 by regression. The data of NIST SRM981 Pb are 208Pb/206Pb=2.16704±2, 207Pb/206Pb=0.914730±5, 206Pb/204Pb=16.9381±2, 207Pb/204Pb=15.4938±2 and 208Pb/204Pb=36.7056±7, which are consistent with the reference values measured by TIMS. The 208Pb/206Pb ratio, however, is a bit lower. The precision of the analyses made by the authors seem to be 4~11 factors better than those from TIMS by Baker et al. (2004). |
| keywords:MC-ICP-MS lead isotopes correction of mass fractionation |
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